Sintesi, proprietà e applicazione del nuovo nanocatalizzatore di idrossidi a doppio strato nell'uno

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 1627 (2023) Citare questo articolo

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Un nuovo nanocatalizzatore eterogeneo LDH@3-cloropiltrimetossisilano@1,3-benzenedisulfonil ammina@Cu (LDH@TRMS@BDSA@Cu) è stato sintetizzato e confermato da analisi come la spettroscopia infrarossa in trasformata di Fourier, la microscopia elettronica a scansione a emissione di campo, l'energia diffusa X- spettroscopia di raggi (EDX), mappatura elementare, analisi di diffrazione di raggi X, gravità del calore/derivatizzazione del calore (TGA) e calorimetria a scansione differenziale. Il nanocatalizzatore appena sintetizzato ha catalizzato efficacemente la reazione tra diverse aldeidi ariliche, malononitrile, diversi acetofenoni e acetato di ammonio in condizioni prive di solventi e sono stati convertiti in derivati ​​2-ammino-3-cianopiridinici con elevata efficienza. La reazione ha mostrato vantaggi quali semplicità, elevata stabilità, rispetto dell'ambiente, eccellente efficienza e breve tempo. Inoltre, questo catalizzatore è riciclabile ed è stato riciclato 4 volte senza perdere un potere catalitico significativo.

Negli ultimi anni, i nanomateriali bidimensionali sono stati ampiamente studiati e utilizzati come candidati interessanti per la costruzione di catalizzatori solidi eterogenei, elettrodi, adsorbenti, batterie metallo-zolfo, ecc.1,2,3. Gli idrossidi a doppio strato noti da più di un decennio, sono abbondanti in natura e facilmente estratti e rappresentano un'ampia classe di strutture stratificate scambiabili con anioni e cationi con la formula generale [M2+ (1-x) Mx3+(OH)2 è ](An-)x/n.zH2O]. I cationi metallici utilizzati in forma bivalente e trivalente sono Mn2+, Fe2+, Mg2+, Co2+, Zn2+, Ca2+ e Mn3+, Fe3+, Co3+, Cr3+, Al3+ e gli anioni utilizzati spesso contengono carbonato, bromuro, cloruro o sono nitrati4,5,6 . Esistono vari metodi per la sintesi degli LDH, tra i quali si possono citare i metodi di scambio ionico, idrotermale e di coprecipitazione. Gli LDH sono materiali neutri, le parti centrali dell'anione e gli strati stessi hanno una carica positiva, che hanno molte applicazioni in diversi campi grazie alla loro facile sintesi e alla capacità di sostituire e modificare gli strati di idrossido, che hanno attirato molta attenzione dai ricercatori, come adsorbenti7, basi catalitiche8, 9, scambiatori anionici, elettrolisi dell'acqua10, accumulo di energia11, 12, sensori. La facile separazione di catalizzatori eterogenei come gli idrossidi a doppio strato fornisce un percorso facile e veloce per il recupero del catalizzatore, e il recupero del catalizzatore è valido sia dal punto di vista chimico verde che dal punto di vista economico. A causa delle caratteristiche uniche e delle interessanti proprietà fisiche dello ioduro di rame, tra cui elevata trasparenza ottica con ampio intervallo di banda, elevata conduttività con comportamento diamagnetico insolito, fessura a banda larga, la sintesi a bassa temperatura è stata studiata in molti lavori di ricerca13,14,15. Lo ioduro di rame cristallizza con tre diverse fasi α, β e γ con variazioni di temperatura durante la sintesi, che a temperatura superiore a 407 °C è la fase alfa cubica, che a temperatura superiore a 369 °C è la fase beta esagonale, e a temperature basse temperature, lo ioduro di rame con elevata cristallinità è la fase gamma cubica, che è un tipo di semiconduttore in cui gli ioni ioduro circondano tetraedricamente gli ioni rame. Si possono citare le applicazioni di questo nanorame come diodi, celle solari, modelli di semiconduttori e catalizzatori organici16.

Una strategia utile per la sintesi di composti eterociclici come le piridine sono le reazioni multicomponente che coinvolgono almeno tre componenti per produrre il prodotto con tutti i materiali di partenza coinvolti, il che è economicamente vantaggioso in termini di chimica verde17, 18. I composti eterociclici come la piridina sono dovuti alle loro proprietà biologiche e medicinali uniche come antibatterico, anticonvulsivante, antimalarico, antiossidante, antidiabetico, antinfiammatorio, analgesico, antitumorale, antitumorale, protettore del fegato, antiaterosclerotico, antifungino e anti -le proprietà antiparassitarie hanno attirato maggiormente l'attenzione tra i composti eterociclici. I composti contenenti la struttura 2-ammino-3-cianopiridina sono utilizzati come utili precursori terapeutici in campo medico a causa della loro attività biologica19,20,21. Sono stati segnalati vari metodi di sintesi per la loro sintesi, in cui le reazioni multicomponente di acetato di ammonio, malononitrile, acetofenone e aldeidi sono le vie di sintesi più importanti. Un'ampia gamma di sintesi multicomponente è stata riportata da diversi catalizzatori, tra cui: nanocatalizzatori di solfato di acido borico21, HBF422, microonde facile23, Amberlyst-1524, acido salicilico4, MNP CoFe2O4@SiO2-SO3H25, acido magnetico nano solido, Fe3O426, Fe3O4@g- C3N4-SO3H27, Fe3O4@SiO2@(CH2)3NH28, (CH2)2O2P(OH)229, poli N,N-dimetilanilina-formaldeide30, nanoparticelle di rame su carbone31, Fe3O4@niacina32, Bu4N+Br-18, Cu@imineZCMNPs17. Tuttavia, metodi più semplici e blandi per la loro sintesi sono ancora preziosi. Tuttavia, metodi più semplici e blandi per la loro sintesi sono ancora preziosi. Secondo i punti citati, lo scopo dello studio è quello di sviluppare metodi veloci e semplici basati sulla chimica verde, sul recupero e sul riutilizzo del catalizzatore per la sintesi di nuovi derivati ​​delle cianopiridine. Qui, siamo riusciti a creare un catalizzatore unico con il ligando 1,3-benzendisulfonilammide (BDSA) posizionato su LDH per immobilizzare le nanoparticelle di ioduro di rame (LDH@TRMS@BDSA@Cu) come un nuovo ed efficiente nanocatalizzatore. Per la sintesi in un unico vaso della 2-ammino-3-cianopiridina a quattro componenti, la reazione è stata utilizzata tra diverse aldeidi ariliche 1, malononitrile 2, diversi acetofenoni 3 e acetato di ammonio 4 in condizioni blande senza solvente (file supplementare 1).