Studio del meccanismo e della cinetica della desolforazione del carburante utilizzando piezo CexOy/NiOx

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 7574 (2023) Citare questo articolo

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Per far avanzare la tecnologia di desolforazione, sarà di fondamentale importanza un nuovo metodo per un’eccellente desolforazione ossidativa del carburante a temperatura ambiente. Come nuovo metodo di desolforazione, abbiamo sviluppato piezocatalizzatori che non richiedono l'aggiunta di ossidanti e possono essere eseguiti a temperatura ambiente. Per preparare nanocompositi CeO2/Ce2O3/NiOx è stato utilizzato un metodo a microonde. I tassi di desolforazione del combustibile modello e reale sono stati esaminati in funzione dei parametri di sintesi, come la potenza e il tempo delle microonde, e delle condizioni operative, come il pH e la potenza degli ultrasuoni. I risultati hanno mostrato che i nanocompositi CeO2/Ce2O3/NiOx hanno dimostrato un'eccezionale piezo-desolforazione a temperatura ambiente sia per i combustibili modello che per quelli reali. Inoltre, i nanocompositi CeO2/Ce2O3/NiOx hanno mostrato una notevole riutilizzabilità, mantenendo il 79% della loro attività piezo-catalitica anche dopo 17 ripetizioni per la desolforazione del combustibile reale. Uno studio sul meccanismo dell'ossidazione dello zolfo ha rivelato che i radicali e i buchi del superossido hanno svolto un ruolo importante. Inoltre, lo studio cinetico ha rivelato che la rimozione dello zolfo mediante piezocatalizzatore segue un modello cinetico di reazione di secondo ordine.

L’energia delle vibrazioni a bassa frequenza è ovunque nell’ambiente e ha una brillante prospettiva per risolvere la crisi energetica e i problemi di inquinamento. Tuttavia, non è stato possibile utilizzare in modo efficace questa energia a bassa frequenza1,2. L'energia delle vibrazioni a bassa frequenza può essere convertita in energia in due modi: raccolta di energia piezoelettrica e catalisi piezoelettrica3,4,5. Come risultato della catalisi piezoelettrica, le vibrazioni meccaniche possono essere convertite in cariche libere sulla superficie dei materiali piezoelettrici in un'ampia gamma di ambienti (ad esempio acqua e aria). Come risultato della microelettrolisi locale dell'acqua, i materiali piezo-catalitici possono produrre una serie di specie reattive dell'ossigeno (ROS) come ·OH, ·O2–, ·HO2 e H2O2. Nell'industria tessile, chimica, farmaceutica e alimentare, i ROS vengono utilizzati per ossidare e degradare cataliticamente i coloranti tossici e cancerogeni nell'acqua6,7,8.

Lo scopo di questo lavoro è suggerire una nuova applicazione per i piezocatalizzatori; abbiamo utilizzato nanocompositi di ossido di nichel/ossido di cerio come piezocatalizzatori per la desolforazione di modelli e combustibili reali. L'utilizzo della piezocatalisi presenta numerosi vantaggi rispetto alla catalisi esistente per i processi di desolforazione. Possono funzionare in condizioni di oscurità, mostrare un tasso di desolforazione elevato, un costo basso e possono raccogliere vibrazioni a bassa frequenza presenti nell'ambiente per guidare reazioni di desolforazione.

Nonostante l’adozione di nuove strategie energetiche negli ultimi anni, l’uso di combustibili convenzionali rimane dominante. Come risultato della combustione di combustibili contenenti zolfo, vengono prodotti SOx, che contribuiscono alle piogge acide e al particolato fine (PM 2,5), nonché alla corrosione dei motori e dei convertitori catalitici8,9,10,11. A livello globale sono state emanate norme severe per limitare i combustibili a basso contenuto di zolfo12,13. Utilizzando l'idrodesolforazione (HDS), ampiamente utilizzata nell'industria da decenni, lo zolfo alifatico può essere facilmente rimosso dall'olio combustibile nella produzione industriale. A causa dell'ingombro sterico, è difficile eliminare i composti aromatici dello zolfo dal carburante, come il dibenzotiofene (DBTP). Affinché l'HDS rimuova i derivati ​​del tiofene, sono necessarie temperature e pressioni elevate, nonché grandi quantità di idrogeno, con conseguenti costi operativi elevati e perdita di ottano14,15,16,17,18,19,20. Presentiamo qui un piezocatalizzatore che elimina i composti di zolfo dal modello e dal carburante reale senza aggiungere ossidanti e applicando solo forza meccanica. Al contrario, le tecniche precedenti di desolforazione richiedevano l'aggiunta di ossidanti, come H2O221,22,23,24,25,26,27. Recentemente, è stato modificato il processo di desolforazione ossidativa utilizzando catalizzatori a singolo atomo con nuclei metallici abbondanti in terra e robusti supporti nanoporosi, nonché ossidi misti di metalli di transizione28,29,30. Come risultato dell'utilizzo di catalizzatori a singolo atomo o di ossidi di metalli di transizione misti, l'efficienza e la stabilità del catalizzatore sono state migliorate.